La Biblioteca Angelica di Roma (vedi sopra l'ingresso) deve il suo nome al vescovo agostiniano Angelo Rocca (1546-1620) che, negli ultimi anni del XVI secolo, concepì l'idea di mettere a disposizione di tutti la raccolta libraria (circa 20.000 volumi) che aveva formato nel corso degli anni: per un approfondimento vedi Cap.IV del Trattato XIII o delle Librerie Romane dell'Eusesevologio romano di Carlo Bartolomeo Piazza.
Angelo Rocca, scrittore erudito e appassionato collezionista di edizioni pregiate, responsabile della Tipografia Vaticana durante il pontificato di SistoV, affidò la gestione della sua biblioteca al Convento di S.Agostino, dandole una sede idonea, proprie rendite, e un regolamento, nel quale volle fosse dichiarato che la biblioteca doveva essere aperta a tutti , senza limiti di stato e di censo. L'assoluta novità dell'istituzione voluta dal Rocca destò l'interesse di un pubblico sempre crescente e la fama della Biblioteca si diffuse ben presto tra gli studiosi di tutto il mondo. Nel 1661 Lukas Holste, custode della Biblioteca Vaticana, lasciò ai frati agostiniani la sua preziosa collezione di volumi a stampa (circa 3.000). L’Angelica, già dal 1661, aveva ottenuto una speciale autorizzazione a possedere libri proibiti, prerogativa che i frati sfruttarono successivamente ereditando, alla morte del cardinale Enrico Noris, la sua biblioteca, caratterizzata da testi e studi sul pensiero religioso e in particolare sulla teologia agostiniana. Nella prima metà del XVIII secolo, il convento romano e la sua biblioteca fecero da sfondo alle controversie religiose dell'epoca: la presenza dei principali sostenitori del pensiero agostiniano fece sì che si costituisse in Angelica una collezione di testi ancor oggi fondamentali per gli studi e le ricerche sul periodo della Riforma e Controriforma. Su questi presupposti, nel 1762, fu acquistata la ricchissima biblioteca del cardinale Domenico Passionei, che raddoppiò il patrimonio dell'Angelica e soprattutto lo arricchì dei testi che quel cardinale, legato agli ambienti giansenisti romani, aveva ricercato e acquistato, nei viaggi svolti come inviato pontificio, nei paesi dell'Europa protestante. Luigi Vanvitelli, che i frati avevano incaricato della ristrutturazione del convento, terminò la realizzazione dell'attuale salone nel 1765. Nel secolo XIX la storia dell'Angelica fu scandita dalle vicende storiche che interessarono la città di Roma: dall'invasione dei francesi alla proclamazione della repubblica mazziniana, avvenuta nel 1849. Le vicende degli agostiniani in Angelica ebbero termine nel 1873, con il passaggio della biblioteca allo Stato italiano. Dal 1940 conserva in deposito circa 40.000 volumi dell'Accademia letteraria dell'Arcadia. Dal 1975 dipende dal Ministero per i Beni e le Attività Culturali